Die Bibliothek wurde als Wilmersdorfer Volksbücherei 1893 in der Mehlitzstr. 2 gegründet und nach dem Ersten Weltkrieg im Stadthaus, dem ehemaligen Joachimsthalschen Gymnasium untergebracht.
Im Februar 1955 zog sie in den Neubau an der Brandenburgischen Str. 2 um. Die 1997 nach dem Theologen und Widerstandskämpfer Dietrich Bonhoeffer benannte Bibliothek war bis zur Bezirksfusion 2001 die Hauptbibliothek der Stadtbibliothek Wilmersdorf.
Im Sommer und Herbst 2005 wurde die Bibliothek umgebaut. Durch den Umbau wurden die Erwachsenen- und Jugendabteilung miteinander verbunden. Die Bibliothek befindet sich jetzt auf zwei anstatt wie früher auf drei Etagen. Beide Etagen können durch den Einbau eines Aufzugs problemlos auch mit Rollstuhl oder Kinderwagen erreicht werden.