Ihre erste Ehe wurde nach vier Jahren geschieden. Ab 1932 war sie im Zoologischen Garten in Berlin wissenschaftlich tätig. Hier lernte sie ihren späteren Mann Oskar Heinroth kennen, den Direktor des dortigen Aquariums.Weiterhin widmete sie sich der Verhaltensforschung, 1941 veröffentlichte sie eine Studie über das Rückkehrverhalten von Brieftauben.
Da der Zoodirektor Heck kurz vor Kriegsende vor den Russen flüchtete, war der fast völlig zerstörte Berliner Zoo Anfang 1945 ohne Leitung. Oskar Heinroth, der als Direktor in Frage kam, starb im Mai 1945. Seine Frau, Katharina Heinroth übernahm daraufhin die Leitung des Zoos und wurde vom Aufsichtsrat des Aktienvereins im September als Direktorin bestätigt. Sie übernahm damit die schwierige Aufgabe, den Zoo aus seinen Trümmern zu befreien und neu aufzubauen. Dabei hatte sie für ihre Zeit ungewöhnliche Ideen, um Geldmittel und Material zu beschaffen. Auf dem Gelände des Zoos fanden z.B. Kunst- und Kulturveranstaltungen statt, über mehrere Jahre hinweg gab es ein Oktoberfest, der Zirkus Busch hatte sein erstes Nachkriegsdomizil im Zoo.
Die schwierigste Aufgabe für Katharina Heinroth kam jedoch während der Blockade Berlins 1948/49. Der britische Kommandant von Tiergarten befahl, alle Bäume des Zoos abzuholzen, auf den Flächen Spinat anzupflanzen, die Tiere abzuschaffen und stattdessen Hühnerkäfige zu errichten. So sollte die Versorgung der Berliner Bevölkerung verbessert werden. Die couragierte Direktorin weigerte sich, diesen Befehl auszuführen und protestierte mit Erfolg beim britischen Hauptquartier für die Erhaltung des Zoologischen Gartens.
In den folgenden Jahren wurden das Elefantenhaus, das Antilopenhaus und das Flusspferdhaus wieder aufgebaut. Katharina Heinroth wurde 1949 Ehrenmitglied des Berliner Tierschutzvereins und 1953 Lehrbeauftragte für Allgemeine Zoologie an der Technischen Universität Berlin. Für ihre Aufbauarbeit erntete sie jedoch nicht den gebührenden Dank. Gegen ihren Willen wurde sie vom Aufsichtsrat des Zoos zum Jahresende 1956 vorzeitig pensioniert. Auf Betreiben einflussreicher Freunde wurde ihr in Anerkennung ihrer Verdienste um den Wiederaufbau des Zoos jedoch wenige Wochen später das Bundesverdienstkreuz Erster Klasse verliehen.
Katharina Heinroth hielt auch als Pensionärin noch regelmäßig Vorträge und veröffentlichte wissenschaftliche und biographische Schriften. Daneben engagierte sie sich in vielen Vereinen. Am 20.Oktober 1989 starb sie in Berlin.